เมื่อพ้นนิสัยแล้ว ออกธุดงค์เพื่อแสวงหาความสงบวิเวก มีความเด็ดเดี่ยวในการออกรุกขมูล อาศัยป่าดงพงไพรเป็นที่อยู่อาศัย มุ่งหน้าไปสู่ขุนเขาหุบเหวเป็นที่ปฏิบัติธรรมนั่งวิปัสสนาและเดินจงกรม
ธุดงค์ไปในหลายแห่งทั่วทุกภูมิภาคของประเทศไทย จนมีโอกาสได้พบกับหลวงปู่มั่น ภูริทัตโต อาจารย์ใหญ่สายวิปัสสนากัมมัฏฐานในเขตจังหวัดเชียงใหม่

จากนั้นได้รับการอบรมบ่มนิสัยขัดเกลากิเลส ขณะที่ได้ฟังธรรมเทศนาจากหลวงปู่มั่นแล้ว ล่วงรู้ถึงธรรมะนั้นว่ามีความอัศจรรย์ ทำให้จิตเข้าสู่ภูมิปัญญา ควรแก่การพิจารณา ตามคำสอนนั้น เป็นความเห็นชัดระหว่างปัญญากับกิเลสปลดเปลื้องกัน โดยอาศัยธรรมเป็นเครื่องบุกเบิก

เมื่อได้รับอุบายธรรมจากหลวงปู่มั่นแล้ว ท่านได้กราบลาเพื่อธุดงค์ต่อไปยังภาคอีสาน และได้พบกับหลวงปู่แหวน สุจิณโณ จึงเดินธุดงค์ร่วมกัน โดยมุ่งไปที่จังหวัดนครราชสีมา จากนั้นจึงพากันไปยังภาคเหนืออีกครั้ง ซึ่งในชีวิตการครองสมณเพศของหลวงปู่แก้ว ได้บำเพ็ญธรรมตามป่าเขาลำเนาไพรเป็นส่วนใหญ่

จนกระทั่งปี พ.ศ.2460 ท่านและหลวงปู่แหวนจึงได้แยกทางกันไปบำเพ็ญสมณธรรมคนละแห่ง หลวงปู่แก้วธุดงค์มาที่ดอยโมคคัลลาน์ ท่านจึงร่วมกันสร้างวัดขึ้น พร้อมกับสร้างพระเจดีย์ที่บรรจุพระบรมสารีริกธาตุ

เมื่อสร้างเสร็จท่านได้ออกธุดงค์ไปในที่ต่างๆ อีก จนได้พบถ้ำแห่งหนึ่ง ซึ่งท่านไม่ประสงค์จะเปิดเผย เพราะภายในถ้ำท่านพบสิ่งของมากมาย จำพวกเพชรนิลจินดา ทั้งพลอยและทับทิม ตลอดจนแก้วสีต่างๆ โดยท่านไม่ได้ให้ความสนใจในสิ่งล้ำค่าเหล่านั้น เท่ากับการแสวงหาความสงบทางธรรม

ด้านวัตถุมงคล หลวงปู่แก้วนั้นไม่ได้สร้างพระเครื่องเอาไว้มากมายแต่อย่างใด สร้างเพียงเหรียญไว้ไม่กี่รุ่นกับรูปถ่ายที่แจกในสมัยนั้น วงการพระล้านนาได้บรรจุให้พระเครื่องของท่านมีอยู่ในรายการพระเครื่องยอดนิยม ซึ่งผู้ที่มีต่างก็หวงแหน เพราะร่ำลือกันว่ามีอิทธิคุณสูงยิ่ง

ในบั้นปลายชีวิตของหลวงปู่แก้ว แม้จะอยู่ในวัยชราแต่หาเป็นอุปสรรคในการบำเพ็ญภาวนา ท่านยิ่งเร่งปฏิบัติภาวนาหนักขึ้นจวบจนถึงวันละสังขาร

หลวงปู่แก้ว เป็นหนึ่งที่ร่วมสร้างถนนทางธรรมเส้นสำคัญ ไว้ให้ศิษย์รุ่นหลังเดินตาม

จนกระทั่งปี พ.ศ.2524 มรณภาพด้วยโรคชรา สิริอายุ 87 ปี และจัดพิธีสลายร่างบนยอดดอย เมื่อปี พ.ศ.2526